1822年9月，拜伦和甘巴家从比萨迁到阿尔巴洛，热那亚的一个郊区。自从离开英格兰，他就身体、心智和心情所做的数度变迁已使他厌腻了，甚至开始对特雷莎的爱也厌腻了。他犀利的眼睛和不屑的神情已撤去了生命的薄纱，很明显，已不再激起他对理想或奉献的真实感。他是当时最出名的诗人，但他并不对他的诗自负。恰尔德·哈罗尔德的悲欢现在似乎缺乏男子气，而《唐璜》的慧黠嘲讽使作者和读者赤裸在一个幻灭的世界中。“一个人，”他目前感到，“应该为人类做些诗以外的事情。”在热那亚，他问他的医生：“哪一种毒药最好、最快？”
希腊提供给他一个救赎的机会。希腊于1465年臣服于土耳其，在外族人的统治下昏沉了。拜伦在《恰尔德·哈罗尔德的朝圣之旅》中（第11节，73—84行）曾呼吁她起来反抗：“受压迫的人们！岂不知道要解放自己必须揭竿而起吗？”希腊已于1821年反抗了，但她没有武器，没有钱，没有统一的领导，她向她曾传播其丰富遗产的各国呼吁援助。希腊方面已派遣一个委员会到伦敦筹募基金，该委员会派出代表到热那亚，向拜伦提出建议，希望利用他的部分财富，以扩大他曾鼓舞过的革命。1823年4月7日，他告诉密使们，他随时听候希腊临时政府的召唤。
他转变了。他此时行动起来了。嘲笑的态度屈服于专诚的奉献，诗韵搁置在一旁，罗曼史从韵律中变成果断的决心。在替亨特家，特别是特雷莎留下部分钱后，他将剩余的财产悉数奉献给希腊革命。他通知他在伦敦的代理人卖掉他在英格兰的所有财产，并将所得的钱送给他。他以半价卖掉玻利瓦尔游艇，而且租了一艘英国船赫克勒斯号，载他、彼得罗·甘巴和特里劳尼，一些大炮和弹药，及一些可供1000人用上两年的医药用品到希腊。特雷莎·圭乔利拼命挽留他。他感激地婉拒了她，并因得知她和她的父母已获准重返拉韦纳的家而感到安慰。他告诉布莱辛顿夫人：“我有一种我将要死在希腊的预感。我希望死亡发生在战斗中，因为对一个十分悲惨的生命，那是一种最好的结束。”
1823年7月16日，赫克勒斯号驶离热那亚前往希腊。经过令人气愤的耽搁后，船终于（8月3日）在伊奥尼亚群岛中最大的亚各斯托良岛上的塞法罗尼亚港停泊了。这里距希腊仍然还有50海里远，拜伦在那里逗留几个月后有点不耐烦了，他希望加入在米索伦基最具鼓舞的希腊领袖们中间。但是，马尔科·波查里斯在行动中遭到杀害，米索伦基落在土耳其人手中，而土耳其战舰控制了所有通向希腊本土的西边通路。12月初，亚历山德罗斯·马夫罗科扎托斯王子收回米索伦基。29日那天，拜伦离开了塞法罗尼亚。莱塞斯泰·斯坦厄普上校，在英格兰筹募资助革命资金的希腊委员会的代理人，在米索伦基写道：“所有的人期待着拜伦爵士的到来，如等待救世主降临一般。”经过数度冒险和迟延后，这位年轻的救星于1824年1月4日抵达米索伦基，从王子和追求美景的人民那里接受了一次盛大的欢迎。
马夫罗科扎托斯委任他支付费用和粮秣的任务，并统率一支由600苏利奥特人（Suliotes）——一半希腊、一半阿尔巴尼亚血统的好战野蛮人——组成的队伍。他们的相貌鼓舞不起他的兴趣，而且他知道希腊革命家们，在政治情操高过军事情操的领袖们的领导下，分裂成许多敌对的派系。不过，他很高兴受命一个积极的任务，并迫不及待地分配了援助品，都是看在马夫罗科扎托斯的面子上，他一周给予2000英镑以维持米索伦基人的粮食和士气。同时，他住在镇北靠近海岸的一栋别墅里。“那是我历来所见的，”特里劳尼说，“最阴森沼泽的边缘上。”苏利奥特人毫无纪律而且好作乱，渴望得到他的钱甚于他的领导才干，这位少年英雄想要战斗的希望必须等到纪律和士气恢复之后才行。不善于等待的特里劳尼到别的地方找寻冒险的机会了。只有彼得罗·甘巴留在拜伦身边，他看到他在炎热、忧郁和满是毒气的空气下倒下去时，焦急地照顾着他。
2月15日，拜访斯坦厄普上校时，拜伦突然间面色苍白，倒在地上，痉挛着，不省人事，并口吐白沫。他恢复了神智，被带回到别墅。医生们聚集在他身边，用水蛭来替他放血。水蛭取出时，流血却不能立刻停止，拜伦因失血过多而晕倒了。2月18日，他的苏利奥特人的队伍又暴动了，威吓着要侵入他的别墅，杀尽每一个在那里的外国人。他从床上起来，安抚他们，但是他要领导他们去对抗在莱潘托的土耳其人的希望破灭了，随之而去的是他多彩多姿的英雄式死亡的梦想。从奥古斯塔·利寄来的一封信，附着他女儿阿黛的一张照片和安娜贝拉对孩子的习惯和脾气的描写，带给他一点安慰。顷刻间他的两眼闪着光辉。一切寻常的事都抛诸脑后了。
4月9日，他和彼得罗骑马外出。他们回去时碰到一阵倾盆大雨，拜伦在那晚上得了寒热病。11日那天，他的病情恶化，他走向床边，感到有气无力，发现他已不久于人世了。在弥留的最后十天中，有时他想到了宗教。但是，“说真的，”他指出，“我发现在这个世界上，知道什么是该信的、什么是不该信的，同样很困难。诱使我顽固地死去的理由之多，犹如要我今后活得如一位自由思想者的不相上下。”他的主治医生朱力阿斯·米林根博士记录道：
怀着无尽的歉意，我必须写出来。他在弥留之际，我几乎没有离开过他的枕边，我绝没有听到他提起过什么宗教，甚至连一句都没有。有一瞬间，我听到他说：“我要恳求怜悯吗？”经过一段长时间的沉默后，他补充说：“算了，算了，绝不示弱！到死要做一位大丈夫。”
同一位医生引述他的话说：“不要把我的躯体送到英格兰去。让我的骨头在这里腐朽，葬我在第一个转角上，不要铺张或做些无聊的事。”
4月15日，另一次痉挛后，他准许医生们再次为他放血。他们放出了两磅血，两小时后，再放一次。他死于1824年4月19日。这次极不必要的验尸显示了尿毒症——血液中积储了应当从尿中排出去的毒素。没有梅毒现象，但很多证据证明——不断放血和强烈泻药是致死的最后原因。最多的一次——710克，超过常人的界限。也许历年来性欲过度和暴饮暴食与毫无节制的禁食交错相循，弱化了身体上抗拒紧张、焦虑和瘴气的能力。
直到5月14日，死亡的消息才抵达伦敦。霍布豪斯将这个噩耗带给奥古斯塔·利，两人都瘫痪了。霍布豪斯接着转到拜伦的秘密回忆录的问题上。穆尔已经把这些备忘录以2000金币的代价卖给默里了，他不顾他的首席顾问威廉·吉福德的警告，有意要拿到报馆发表，这些备忘录据霍布豪斯的话说：“如果发表了，最适合婊子阅读，却使拜伦爵士蒙上永远洗不清的污名。”默里和霍布豪斯提议毁掉这些稿本，穆尔抗议，但是同意让拜伦太太来决定，她说要烧掉，就照办了。穆尔归还默里2000金币。
拜伦的老仆人弗莱彻坚称他的主人在死前刹那间，曾表示要葬在英格兰的意愿。希腊当局和民众抗议，但是，他们毕竟以尸体在抹上香料前取出部分内脏而满足了。保存在180加仑酒精中的尸体于6月29日运抵伦敦，向威斯敏斯特教堂当局提出让尸体葬在那里的诗人角（Poets’Corner）的请求，却遭到了拒绝。7月9日和10日两天，准许群众瞻仰棺材中的遗容，群众很踊跃，名流却极少，一些高官准许他们的空马车参加7月12日至15日将尸体从伦敦运至诺丁汉去的行列。克莱尔蒙特和玛丽·雪莱从窗口见到送葬的行列经过。再前进一程，灵车经过一辆载着卡罗琳·拉姆的敞篷马车，她的丈夫骑在前头，知道死者的名字，但直到几天后才告诉他的太太。7月16日，诗人被葬在靠近纽斯台修道院的一座村庄哈克诺尔托卡德教区教堂，他祖先的墓窖中，靠近他母亲的身边。
