这不是传统意义上的大旅行：英国处在战争状态中，而拿破仑控制了法国、比利时、荷兰、德国和意大利，因此拜伦将两年旅行的大部分时间消磨在阿尔巴尼亚、希腊和土耳其，这对他的政治观点、对女人和婚姻的看法及他的死都有相当大的影响。他留下1.3万英镑的债务，带了4名仆人和他一起同行。他发现里斯本荒凉得超过半岛战役（The Penisular War，1804—1814年的英法战争）带来的景象，每位居民似乎都带着仇视的眼光，拜伦随时带着两支手枪在身边。他们这伙人骑马到塞维尔和加的斯游历，从那里，乘着一艘英国的木造快速帆船到直布罗陀。他在那里留下三位仆人，仅带着他习惯的随从威廉·弗莱彻，继续向马耳他出发（1809年9月1—18日）。他在那里与斯宾塞·史密斯太太热恋起来，因太过招摇使一名不列颠的上尉评议他的性急。拜伦送给他一份挑战书，并加上一句豪语：“因为我搭乘的船必须要在第一次风向转变时就要扬帆，我们之间的这档事安排得愈快愈好。明晨6时是最好的时辰。”上尉送给他致歉的信。
9月19日，拜伦和霍布豪斯乘着双桅船蜘蛛号离开马耳他。一星期的航行，把他们带到帕特拉斯（Patras，希腊的一个海港）。他们在那里停留片刻，只是为了踏上希腊的土地罢了。当天傍晚，他们重新登上蜘蛛号，继续前行，经迈索隆吉翁和佩尼洛比的依萨卡，在靠近毁灭安东尼和克娄巴特拉的亚克兴附近的普雷韦扎港下船。他们从那里骑马北上，经艾比鲁斯进入阿尔巴尼亚境内。恐怖的土耳其人阿里·帕夏，在阿尔巴尼亚的首都以恐怖方式统治着阿尔巴尼亚和艾比鲁斯。他明智地给予拜伦配得上一位不列颠贵族的一切荣誉，因为——他告诉这位诗人——从他的一只小手和一对耳朵上，就知道他定是出身贵族。
10月23日，拜伦和同伴往回走。27日，他们到达艾比鲁斯的首都雅尼纳（Janina）。他在那里开始将他的旅行印象记录在一本自传体的《恰尔德·哈罗尔德的朝圣之旅》（Childe Harold’s Pilgrimage）的。11月3日，这行人朝南走，经过现在的埃托利亚（Aetolia），在帕夏的命令下由一队个个精于谋杀和抢劫的阿尔巴尼亚的雇佣兵护送。这些雇佣兵爱上了他们的新主子，部分是因为他似乎是一个不怕死的人。拜伦染上一种热病时，他们威胁着如果病人死了，就要杀掉医生，这名医生被吓跑了，而拜伦也康复了。11月21日，这行人乘船自迈索隆吉翁驶往帕特拉斯。在那里，在一队新护送人的护送下，他们骑马经伯罗奔尼撒和阿提卡，参观了德尔菲和底比斯两座古城，于1809年圣诞节那天进入雅典。
那一天，对于这两位朝圣者来说，一定是喜忧参半的。远古的庄严和近代的腐朽的种种证据，及一个一度曾自负而目前已由威武退缩到阿谀的民族，显然低声下气去接受土耳其人的统治，满足于商业贸易和每日的闲谈，这一切令拜伦蹙额。拜伦试图具体化独立的精神和这个民族的骄傲。诗人使恰尔德·哈罗尔德大呼反抗，并思索他如何能帮助这个伟大民族的后人重获自由。
无论如何，那里的女人美丽动人，具有乌黑挑逗的眸子和柔顺的风姿。拜伦和霍布豪斯住在寡妇麦克里的家里，由她服侍。她有三个女儿，都未满15岁。这位年轻的放荡客与她们肆意取乐。显然，12岁的特雷莎教给他一句调子优美的欢迎词：“我生命中的生命，我爱你！”围绕着这句温馨的片语，他写出了他的一首传世歌：“雅典的少女啊！今夕我们别离，给我吧，啊！给回我的一颗心啊！”
1810年1月19日，拜伦与霍布豪斯和一名仆人、一名向导、两名马夫，出发访问希腊最令人鼓舞的景色。这趟旅程耗时4天，但是结果证明不虚此行：他们看到耸起在柯隆那角（Cape Colonna）上，纪念海神波塞冬的一所庙宇的遗存列柱。他们告诉水手们，他们已经看到了希腊。拜伦作了《咏希腊岛》（“The Isle of Greece”）一诗，后来插入了《唐璜》诗集第三篇，就是纪念这份残缺美和远处平静如镜的爱琴海的。从柯隆那角到马拉松只有一天的骑程，在那里诗人思绪汹涌，不久就写下如下名句：
群山俯视马拉松村，
马拉松村俯视爱琴海。
独自在那里沉思一个小时，
我依希觉得希腊自由如昔，
因为站立在波斯人的坟墓上
我不以为自己是一名奴隶。
3月5日，拜伦和霍布豪斯从雅典搭乘一艘英籍船皮拉得斯号前往士麦那城。被迫在那里等候了一个月，诗人完成了《恰尔德·哈罗尔德的朝圣之旅》的第二篇。到艾菲索斯小游三日，发现了三个顶峰时期——希腊、基督教和伊斯兰教——一座城市的废墟。“三教的衰朽，”霍布豪斯感慨道，“在那里呈现出一种光景。”
4月11日，他们搭乘木造帆船萨尔赛特号前往君士坦丁堡。逆风和外交上的阻挠，使这艘船在亚洲的达达尼尔市停泊了两个星期。拜伦和霍布豪斯漫游了特洛阿德平原（the Troad Plain），希望那里埋葬着荷马的遗骨。可惜那时施里曼（Heinrich Schliemann）尚未诞生。4月15日，拜伦和一名英国海军军官威廉·艾肯海德中尉自行渡过海峡到达欧洲这边，然后游回对岸去，但是强烈的海流和冰凉的海水阻挡了他们。5月3日，他们再度尝试，从欧洲这边的土耳其塞斯托斯市游到小亚细亚上的阿比多斯市，艾肯海德以65分钟游完全程，拜伦为70分钟。在那一点上，海峡只有1英里宽，但海流迫使这两位近代的利安得（Leander）游了4英里多的距离。
这几名游客于5月12日抵达君士坦丁堡，瞻仰了清真寺，于7月14日离开。17日，他们的船停泊在凯奥斯岛上的济亚港。他们在那里分手，霍布豪斯继续朝伦敦走，拜伦和弗莱彻改搭小船前往帕特拉斯。他们再从陆路到雅典。拜伦在那里重新开始他长期以来的对不同女性的探索。他夸耀被他的爱情俘虏的人数、染患淋病的次数，并以郁郁不乐作为人生观。11月26日，他写信给霍布豪斯说：“我现在已看到了世界……我已尝遍形形色色的乐趣……我已无所求了，也许开始要考虑从那种境遇中走出来的最适当的路子了……但愿我能找到一些苏格拉底的毒胡萝卜。”1811年1月，他在卫城山脚边上的圣方济派修道院中替自己和仆人们找了几间房间，梦想着过修道院的安静生活。
4月22日，他最后一次离开雅典，在马耳逗留了一个月，接着回到英格兰。他在离开英格兰2年12天后，于7月14日那天重回到她的怀抱。正忙碌于重新在伦敦的生活时，他接到母亲去世的消息，凯瑟琳享年46岁。他匆忙赶返纽斯台修道院，在她的尸体旁守了一个晚上。一位婢女恳求他回房休息时，他拒绝了，并说：“在这个世界上，我只有一个朋友，而她去了！”他在为死于1808年11月而被埋葬在修道院的花园地窖中的纽芬兰种狗波茨瓦写的诔铭中，说过同样的话：
竖起这堆石头纪念一位朋友的遗骸；
我就只有一个朋友，他就躺在这里。
1811年8月，拜伦立了一份遗嘱，由他的堂兄弟乔治·拜伦继承修道院，指定了仆人们的遗赠物，同时直接走到他的埋葬处：“我渴望我的躯体也被埋葬在纽斯台花园的地窖中，不举行任何葬仪，除了我的名字和岁数外，墓碑上不写铭文，我的忠犬不得从这座地窖中移走。这是我的遗嘱。”安排完了他的后事后，他又开始征服伦敦了。
