1800年4月，完成了《晨报》指定的任务，柯勒律治来到格拉斯米尔，与华兹华斯一家人盘桓了3周。多萝西告诉他，她替他和他的家人在距凯西克3英里之遥，叫作格雷塔的一栋大房子中找到一个舒适的安息所。柯勒律治在炎热的夏天去看了这个地方，发现一间房子，是一个藏书500卷的图书室，有许多他喜欢的书籍，就热心地签妥了租约。1800年8月，他带着太太萨拉和儿子大卫从下斯托威到达他们的新居。9月14日，萨拉在那里生了另一名男婴，他们用附近湖泊和溪流的名字，替他取名德文特。不久，冬天宣告了他们的错误：寒冷和阴雨加重了柯勒律治气喘和风湿热的倾向，和亲戚们的地理阻隔加深了萨拉的忧郁症，况且丈夫神驰的身心时常使她孑然一人。
他经常留下她而独自跋涉从凯西克到格拉斯米尔的33英里路，去享受与华兹华斯聊天的刺激和多萝西深情的关注，华兹华斯和多萝西步行到北边去充实柯勒律治的生活却是十分稀少的。1800年11月，萨拉·哈奇森从加洛山来到鸽居，与玛丽、威廉和多萝西盘桓数月，柯勒律治就在那里重续对她的追求。以不假思索的残酷愚昧的语气，他向太太招认他对另一位萨拉的爱情，求她准许他同时爱她们俩人。日复一日，她渐渐地把心用在对孩子的照顾上，而他沉醉在思考和书本上。
他设法完成民谣故事《克里斯塔贝尔》，这则民谣他已在1797年开始写作。但是他提不起写作的狂热，就把它搁置下来。司各特和拜伦对该民谣的草稿早已赞不绝口，也许还从它的主题格律和语态中获得了一些启示。最后（1816年），在拜伦的敦促下，默里出版了这则民谣。
在格雷塔住了一年后，健康和资金都已枯竭的柯勒律治感到他不能再在湖沼地区熬过另一个冬天。他很高兴接到《晨报》的邀请，去当一位社论撰写者。1801年10月6日，他到格拉斯米尔辞行。9日，多萝西和玛丽送他回格雷塔。10日，他即赴伦敦。玛丽和多萝西则走回格拉斯米尔。多萝西在她的日志中写道：“C.因远行而过了愉快的一天……我却忧郁满怀，不能谈天。不过，最后我由低泣来疏解心怀——威廉说，闷声不响地哭泣。并不如此。哦！有多少，多少理由，我要对他如此渴念啊！”
到达伦敦，柯勒律治努力写《领袖们》这个专栏。在这个专栏中，他日渐趋向强烈的保守观念，与半自由的辉格党的主要机关报《晨报》的政策——反对部长制、倾向财产制——相得益彰。他谴责奴隶制和“腐烂的区组织”（区循例送托利党人入国会），抨击政府拒绝拿破仑的和平建议（1800年），以一位政治家和一名凡夫的尺度无情地解析首相几乎毁掉了皮特。不过，他辩护私有财产是井然有序的社会寻求进步的必要基础，并辩称使“各人的权力与他的财产成正比”的那种政府为最好的政府。他勤奋、努力地写着。待在《晨报》的那段时间，报纸的发行量急遽上升。但是，那年的勤奋工作使他的健康崩溃。回到格雷塔时（1802年），他身心都已疲惫不堪——身体有病，妻子视同路人，情人弃他而去，意志已成为鸦片的奴隶。
他早在1791年就吸食鸦片，时年19岁。他用它来镇静情绪，缓和痛楚，进入睡眠，阻滞——或隐藏——心脏和肺部的衰退，也许是要使自己向失败低头吧。睡虫终于到来时，却带来了一连串恐怖的梦，他在《睡眠苦》（“The Pains of Sleep”，1803年）一诗中曾暗示过此事：
一簇簇
恐怖的幽灵折磨着我；
……欲望和憎恶奇怪地混合着，
在原野上，可恨的物体兀然屹立，
狂怒的情绪，疯狂的嘶号！
毕竟可耻，恐怖啊！
跟我们大部分人一样，他做可怕的梦，但都十分生动，有时他在梦中的嘶喊吵醒全家人。
也许因为他的虚弱和药物，虽然有时他的思想混淆、意志耗弱，他的面前却打开着接近于正常心智的领悟和想象的领域及其远景。无论如何，他的知识在同时代中无出其右，关于这点，华兹华斯也远落在后边。他使自己在华兹华斯面前卑微，但华兹华斯除了他的诗以外绝少谈别的事情。柯勒律治的谈话，纵使在他衰化时，也能给卡莱尔留下智慧、生动和有趣的印象，甚至还能使斯塔尔夫人肃然起敬。华兹华斯使他敬畏的地方是这位长他两岁的人目标的集中和稳定的意志；柯勒律治则越来越希望取代意志，以想象取代现实。
他惊奇于他的谦卑，却非常自觉，发觉自己（在这点上，跟华兹华斯和我们一样）对各种主题都有兴趣，并暗自以此自负。他在意他的诚恳，他严肃的道德律，及对金钱或名誉的冷淡。但是，他渴望荣誉，乐不自胜地剽窃。借钱即忘，不照顾太太和孩子，让他的朋友去照顾他们。也许鸦片耗弱了他的性机能，使他误幻想为履行房事。
1804年4月，为了让地中海的空气和阳光缓和他的气喘与风湿热，他从华兹华斯处接受了100镑的借款，扬帆前往马耳他岛——当时不列颠帝国的一处举足轻重、正在争执中的地区。他随身带了1盎司的原质鸦片和9盎司的鸦片烟酊。在航程中，5月13日他在笔记中写下一则绝望的祷文：
敬爱的主！予我灵魂以力量，彻底通过一次煎熬——要是我登上马耳他——纵然恐怖重重，度过自由自在的一个月……我忠良，宅心仁厚，不可能心怀不轨，但是啊！我十分虚弱——自婴儿时以迄于今——我活到了此刻！宽恕我，宽恕我，天上的父和上帝啊！
几乎整整一年，他似乎恢复了自制。7月，他被任命为马耳他总督亚历山大·保尔的私人秘书，并于1805年1月晋升为责任更大的事务秘书。他工作努力，表现了惊人的判断和适当的能力。在服务一年后，他因精疲力竭，又靠鸦片来维持了。他离开马耳他，游历西西里和意大利，再返回英格兰（1806年）。这时，他比以前更依赖鸦片，而且用白兰地阻止鸦片的催眠作用。
1806年10月26日，他与华兹华斯一家在肯德尔的一个客栈中碰面。“从未有过，”多萝西在那天的日志中写道，“令我感到在初见他时那样震惊的。”胖得竟“连他的眼睛都消失”在他臃肿的脸上了，只有瞬间的微光表现了以前“他脸上的圣洁表情”。他继续前往凯西克，要求与太太分居，她拒绝了。他离开了她，带走了6岁的儿子德文特。他将韦奇伍德的年金移转给太太，但乔塞亚·韦奇伍德于1813年撤销了他这一部分。自1803年起，住在格雷塔的骚塞负起照顾嫂子的责任。柯勒律治则由他的烟友德昆西以匿名方式寄去的100英镑赠赐，及他于1808年、1809年和1810年在皇家科学院中的讲演收入度过了这次危机。
在那一年，伟大的友谊结束了。它的基础是对诗的共同灵感，柯勒律治身上的诗泉自1800年起因体力耗弱、鸦片的催眠作用、婚姻离散和受到哲学的蛊惑而枯竭时就停止了。华兹华斯借柯勒律治的天赋较偏向于散文来鼓励他改变。柯勒律治因得知华兹华斯家的三个人提醒萨拉·哈奇森不要让他得寸进尺而深为不快。在1809年5月31日的一封信中，华兹华斯警告普尔不要使自己过分牵涉在柯勒律治的一份新杂志《朋友》（The Friend，1809—1810年）上时，分歧竟变成了一道深深的裂痕。“身为柯勒律治最亲近和最有交情的朋友之一”的华兹华斯写道：
我把它当作我深思熟虑的意见寄给你，这个意见是根据几年来越来越加重的证据而形成的，即柯勒律治既不愿也不能做对自己、家庭或人类有利的任何事情。他的天才和他的天赋，甚至他广博的知识，都不能使他做有益的事。这些统统因他知识和道德结构之狂乱而挫败了。事实上，他在心智没有自由意志，也没有在任何义务或道德感的约束之下，没有作为的能力。
这是很无情、极端的，华兹华斯已在几周前的一封信中告诉柯勒律治大部分情形了。根据柯勒律治的说法，巴西尔·蒙塔古告诉他华兹华斯曾告诫他不要让柯勒律治和他同住，因为柯勒律治由于酗酒和其他种种劣行，使他自己在格拉斯米尔成为“一个滋事者”时，事情就弄得更糟糕了。华兹华斯稍后（1812年）向柯勒律治保证，蒙塔古误引他的话。柯勒律治佯装接受这种解释，但是破镜不能重圆，这份历史性的友谊就此沉寂了。
