西班牙的改革者或许除了阿兰达之外，无意在西班牙境内摧毁天主教。逐出摩尔人的长期战事（与爱尔兰的长期解放奋斗一样）已经使天主教成为爱国主义的一部分，而且强化它成为一种信仰。由于全国的奉献而过于神圣化，不容许有任何成功的挑战或基本上的改变。改革者希望将教会置于国家控制之下，并使西班牙人的心智从宗教裁判所的恐怖中解放出来。他们以攻击耶稣会士作为行动的开始。
基于罗耀拉的心智和经验诞生于西班牙，而且它最伟大的领袖当中有一些来自西班牙，在这里，如同在葡萄牙、法国、意大利和奥地利一样，耶稣会控制了中级学校，供应听告解的神父给国王和王后，并参与王室政策的形成。它的权力扩张引起世俗的天主教教士的嫉妒，有时是敌意的。世俗的天主教教士中，有一些相信全基督教教会会议的权力高于教皇的权力，耶稣会会士们主张维护教皇的权力，使其高于全基督教教会会议和国王的权力。西班牙的商人们抱怨从事殖民地贸易的耶稣会会士们正以售价低于普通商人的价格出售货物——因为教会免于抽税的缘故，而且指出，这样减少了王室的岁入。查理相信耶稣会会士们仍在鼓动巴拉圭的印第安人反抗西班牙政府的命令。而且，阿兰达、坎波马内斯和其他人显示那些他们宣称是耶稣会士通信的函件给他看时，查理感到震惊。其中被推测是由里奇神父（耶稣会会长）所写的一封信件中，宣称查理是一个杂种，并认为应该由他的弟弟路易接替他的王位。这些信件的真实性早已被天主教徒和其他人士驳斥，但查理认为它们是真实的，并断定耶稣会会士正阴谋罢黜他，或要将他杀害。他决定效法约瑟夫一世，驱逐该教团于王国领域外。
坎波马内斯警告他说，此事仅能通过暗中的准备，而后继之以猝然而具体的打击才能成功。否则，受到人民尊敬的耶稣会会士们能够在整个国家及其领地中煽起一系列颇为麻烦的愤怒情绪。基于阿兰达的建议，由国王签名的密封信函于1767年初寄给帝国境内各地的官员们，命令他们，仅能在3月31日于西班牙、4月2日于各殖民地中拆阅这些信函。3月31日，西班牙的耶稣会会士醒来时发现他们的房子和学院被军队包围，他们本人也遭到逮捕。他们被命令仅能携带能够带走的东西和平地离开西班牙，所有其他的耶稣会财产均由国家没收。被放逐的每个人被核准领取一份数量微小的年金，假如有任何一位耶稣会会士反抗这次放逐，年金将被取消。他们乘坐马车，由军队护送至最近的港口，并用船运往意大利。查理传话给克莱门特十三世说他正遣送他们到教士的领土内，“为的是他们能够置身于教皇陛下贤明而直接的统治……我要求教皇陛下将此决定视为一种不可避免的国内的防范措施，而这一措施是在我以成熟的审查和深切的考虑之后而采取的”。
第一艘载着600名耶稣会会士的船只设法安置他们于奇维塔韦基亚时，托里济阿尼红衣主教，教皇的秘书，拒绝让他们登陆而辩称意大利不能突然地照顾这么多难民。绝望的乘客们忍受着糟糕天气、饥饿和疾病侵袭的痛苦，这只船徘徊于地中海上数星期之久，以寻找某一个殷勤而好客的港口。最后他们被允许在科西嘉上岸，后来，划分成几个可管理的群体，他们被容纳于几个教皇统领的国家里面。与此同时，耶稣会会士们从那不勒斯、帕尔马、西班牙的美洲殖民地和菲律宾群岛遭受同样的驱逐。克莱门特十三世恳求查理三世取消这些必定震骇整个基督教世界的突兀而残忍的敕令。查理回答道：“为了让整个世界免受一个极大的丑行，我将永远保守而不公开这一需要采取严酷措施的可憎的阴谋，只作为我私下的一个秘密。教皇陛下应该相信我的话：我的生命安全要求我沉默。”
国王从未充分透露他据以发布敕令的证据。详情如此自相矛盾、晦暗不明，以致审判上遭受困扰和阻挠。达朗贝尔并非耶稣会会士的朋友，也曾质问驱逐这些耶稣会会士的方式。1767年5月4日，他在写给伏尔泰的信件中说道：
你对查理三世如此猝然发布敕令驱逐耶稣会会士有何感想呢？我固然相信他有好而足够的理由，难道你不认为他应该透露这些理由而不是将它们锁于其“龙心”中吗？难道你不认为他应该允许耶稣会会士去证明他们是正当的吗？尤其每个人确信他们无法证明他们本身为正当之际。假使一位正在厨房中切小白菜的凡人修士（lay brother，指穿修道士衣服且发誓修道，日常从事杂役工作而不负担修道士职务的人）在某一方面说了一句有利于他们的话时，却没有申诉的机会，难道你认为这是公平的吗？难道你不觉得他应该用较多的常识去行一件合理的事情吗？
这次驱逐受到人民的欢迎吗？在它完成一年后，在圣查理节，国王从他宫殿的阳台上出现在群众面前时，依照惯例，他问他们希望从他那里获得什么礼物，他们同声地喊道：耶稣会会士们应该被准许返国，而且遵循世俗的教士们遵循的习惯。查理拒绝，并以涉嫌煽动集体请愿的罪名驱逐托利多的大主教。1769年，教皇要求西班牙的主教们对耶稣会会士被驱逐这件事做判决时，有42位主教赞成，6位反对，8位放弃。可能世俗的教士们正以他们能够解脱耶稣会的竞争为满足。西班牙的奥古斯丁教派修道士们赞成驱逐，后来更赞同查理三世要彻底解散耶稣会的要求。
如此迅捷的行动并不能同样地适用于宗教裁判所。宗教裁判所更得民心，人民责成它保存道德和净化他们的信仰，甚至于净化他们的血液。查理三世登上王位时，宗教裁判所正以严厉和警醒的检查掌握着西班牙人的心智。涉嫌宗教异端和与道德脱节的任何书籍均被交付于有授权资格的人或称为审查者的人去审查。假使他们认为它具有危险性，则将他们的建议送交宗教裁判所会议，该会议能够下令查禁此书和处罚作者。宗教裁判所定期发行一本《禁书索引》，未得教会的允许而拥有或阅读其中的任何一是犯罪的行为，而且这种罪行仅能由宗教裁判所赦免。特别是封斋期，神父们询问所有的忏悔者，他们是否拥有或知道任何人有一本禁书。不报告违犯《禁书索引》的人被认为与违犯者同罪，而且没有家族关系或朋友关系能够免除其罪。
查理的大臣们在宗教裁判所方面，仅成就了次要的改革。1768年，宗教裁判所的检查权受到抑制，所有禁止书籍的敕令在付诸实施之前应得国王的准许。1770年，国王命令宗教裁判所的法庭仅能审判异教和叛教之罪，不能禁锢罪名尚未确定的任何人。1784年，他规定关于大公、内阁大臣和皇室家仆的宗教裁判所的诉讼程序必须交付他复核。他任命对歧义的思想能有较为自由态度的人为宗教裁判所的裁判长。
这些温和的措施有一定效果，因为1782年，宗教裁判所裁判长悲伤地报告：阅读禁书而害怕教会责难的情形“近乎绝迹”。总而言之，宗教裁判所的法官们在1770年后，变得较为温和，其惩罚较以前合乎人道。在查理三世时已对新教徒予以容忍，1779年对穆斯林给予容忍，虽然尚未容忍犹太教徒。在查理三世统治期内，有四次活烧异教徒，最后一次于1780年在塞维利亚，焚烧一位被控以巫术罪名的年老妇人。而且这次的行刑在整个欧洲引起很大的批评，为1813年镇压西班牙宗教裁判所的行动预为铺路。
尽管如此，在查理三世的统治下，假如表现出来思想的自由，仍可依法处以死刑。1768年，巴伯罗·奥拉维德由于在他的马德里家中有色情画而被宗教裁判所指控，这些画或许是一些布歇的裸体画的翻版，因为奥拉维德曾经游历法国，甚至到过费内。1774年，一次更严重的控告指向他——在莫雷纳山岭由他建立的模范村庄中，他不允许建立修道院，并禁止教士在周日做弥撒或恳求布施。宗教裁判所通知国王说，这些事实及其他的触犯已经得到80位证人的证词来证明。1778年，奥拉维德被传唤至法庭接受审判。他被控以支持哥白尼的天文学及与伏尔泰、卢梭通信两项罪名。他发誓改正错误，同教会和解，他所有的财产遭到没收，而且被宣判禁锢于一座修道院8年。1780年，他的身体垮了，被允许在加泰罗尼亚的一个温泉中取水。他逃到法国，他巴黎的哲学朋友们像迎接英雄一样欢迎他。但是经过几年的流浪，由于思念西班牙的情怀常萦绕于心而变得无法忍受寂寞。他创作了一幅虔敬的作品，称为《胜利福音》（The Gospel Triumphant），或称为《改变信仰的哲学家》（The Philosopher Converted），宗教裁判所便允许他归国。
我们注意到，奥拉维德接受审判是发生在阿兰达失去其皇室会议的主席职位之后。在他掌权的后几年内，阿兰达创立新学校，由世俗的教士教导，以填补由耶稣会会士遗留下来的空缺；他还利用品质优良的、设计较佳的钱币来替换贬值的硬币，并改革了货币流通体制（1770年）。然而，他的开明专制终究使他变得易怒、负担过重和胆大妄为。在使国王的权力绝对化之后，他设法增加大臣们的权力来限制它。他失去观察和衡量的能力，而且梦想在他这代之内使西班牙摆脱天主教教义，而转入法国哲学的潮流。他甚至对他的听告解的神父，过于大胆地表现出他的异端思想。虽然许多世俗教士赞成他的某些教会方面的改革，认为有利于教会，但是他透露他希望将宗教裁判所完全解体这一点吓坏了更多的教士。他变得如此不受欢迎，以至于没有一位保镖，他就不敢踏出他的宫殿。他常常抱怨其职务上的繁重，以至于最后查理抓住他的话柄而派他为驻法大使（1773—1787年）。在那里，他预言正在叛变中的英国在美洲的殖民地最后将成为世界强国之一。
