阿姆斯特丹的绅士学者圈听说斯宾诺莎是莱茵堡的一名学生，并开始对笛卡儿的《哲学原理》做几何学的解说，他们不断请求他写完送给他们。他照办了，他们资助出版（1663年）并名之为《笛卡儿哲学原理的几何表达》。我们只须注意此书的三点：此书显示笛卡儿的论点（如自由意志），而不是斯宾诺莎的论点；此书是斯宾诺莎生平以他的名字出版的仅有的书；在的附录《形而上学思想》（“Cogitata Metaphysica”）中，他阐明时间并非客观的实物，而是思想的模式。在斯宾诺莎的哲学中有不少康德的论点，这是其中之一。
在莱茵堡他交了几位新朋友。解剖学大家斯泰诺在那里和他熟识。皇家学会的奥尔登堡1661年来到莱顿，顺道去拜访斯宾诺莎，对他印象十分深刻，回到伦敦后，便与这位尚未刊著即已声名大噪的哲学家长期通信。另一位在莱茵堡的朋友柯尔巴（Adriaan Koerbagh），被阿姆斯特丹法院传讯（1668年），以“暴烈地”反对时下的神学的罪名被控。一个官员想把斯宾诺莎牵涉为柯尔巴异说的来源，但柯尔巴否认，斯宾诺莎才被宽赦。但这位年轻的异端被判监禁10年，服刑15个月后便死在狱中。我们可以了解何以斯宾诺莎没有将他的论文匆忙出版的原因。
1663年6月，他搬到靠近海牙的福尔堡（Voorburg）。他在一位艺术家的家里住了6年，依然磨镜片、写《伦理学》。荷兰联邦对抗路易十四的自卫战，使荷兰政府对思想的表达采取更严厉的限制。虽然如此，斯宾诺莎仍于1670年匿名出版了《神学政治论》（Treatise on Theology and Politics），成为《圣经》批评的里程碑。这本《神学政治论》的首页，就宣布其要旨：“倡导思想和言论的自由不但可以接受，且不会对虔诚和大众的和平有偏见，而一旦被禁止，会对虔诚和大众的和平有危险。”斯宾诺莎不赞同苦修，支持宗教信仰的基础，但他要显示加在《圣经》里的人为虚妄，加尔文派教士即以此虚妄为其神学和褊狭的基础。荷兰的加尔文派教士运用他们的影响力反对维特兄弟领导的崇尚自由思想与和平谈判的党派，而斯宾诺莎热烈地倾心于那个党派和扬·维特：
我留意倾听哲学家们充斥于教会和国家中的争论、仇恨和倾轧之源……我决意重新评价《圣经》，以一种仔细、公正和毫不妥协的精神，不做任何有关《圣经》的假说。要是我没有看清其中传下的信条，决不将之归于《圣经》。这样战战兢兢，我构成了一种解释《圣经》的方法。
他特别提及理解《旧约》希伯来文的困难。马索略版本（Masoretic text）充满原作者省略的母音与重音，一部分是凭臆测而成的，难以作为定论的范本。在这论文的前几章，他颇得益于迈蒙尼德的《疑难导读》（Guide to the Perplexed）。他跟伊本·埃兹拉及其他人一样询问《摩西五经》是否为摩西所著的问题。他否认约书亚著作《约书亚记》，他把《旧约》的史书归于公元前5世纪的记事教士伊萨拉。他认为《约伯记》是由非犹太人的作品而译为希伯来文的。这些结论并没有全部被后来的研究接受，但对了解《圣经》的组成是一个大胆的进步。这些结论比起更富学术性的西蒙的《新约批评》（Critique du Vieux Testament，1678年）还早8年。斯宾诺莎指出，在好几个例子中，同样的故事或经过重复出现于《圣经》中的不同地方，有时用同样的话，有时则用改动了的句子，一方面表示是共同抄自早期的手稿，另一方面则引起何者才是上帝的圣道的问题。此外，年表也有相互抵触的地方。保罗给罗马人的《书信》中（第3章第20—28节）说人只能因信得救，而非靠行善。使徒雅各的《雅各书》（第2章第24节）所教的，恰巧相反。哪些才是上帝的观点和圣道呢？这位哲学家指出，这些不同的原文已经造成了神学家之间最厉害的甚至残酷的争吵，这不是一种宗教所应引发的嘉行。
《旧约》中的先知就是上帝的代言人吗？他们的知识显然并不曾超越当时的知识阶级。比如，约书亚认为太阳环绕地球，一直到他“停止”它，这是理所当然的事。先知之所以杰出，并不在于学识，而在于想象、热诚和感情的丰富，他们是伟大的诗人和演说家。他们或许曾被神启示，果真如此的话，这就是斯宾诺莎自认无法理解的一种过程。或许他们曾梦见上帝，他们可能相信了梦的真实性。因此我们读到亚比米勒（Abimelech）“神在梦中对他说”（《创世记》第20章第6节）时，先知身上的神性并不是他们的预言，而是他们崇高的生活。他们传教主要的主题是宗教赖于行善，不在于常做仪式。
载于《圣经》中的神迹，真的打断了自然普遍的运行吗？人类真的导致水火之灾？而人类的祈祷真的造福于世间？斯宾诺莎提出，这类的故事是《圣经》的作者用来使一般人了解，并感动他们向善或虔诚，我们不必相信这些：
因此，《圣经》说由于人类的罪恶，世间是邋遢之地，或说盲者因信仰而复明时，我们应留心的是何时《圣经》说上帝对人类的罪恶发怒，何时说他在悲伤，他后悔已答应过或做过的善事，或何时说他一看到征兆，就马上记起他答应过的事。这些或类似的措辞，若不是诗意地偶然说出，就是依照作者的意见和偏见叙述的。我们可以绝对肯定的是，真实地叙述于《圣经》中的每一件事，像其他的每一件事一样，都是依照自然法则必定要发生的。如果有任何一件记下的事可用确立的条件证明其违反自然的秩序，或无法从自然秩序中推论出来，我们就可以认为这是出自反宗教者之手，蒙骗入圣书之中的。因为凡是违反自然的，一定违反理性；凡是违反理性的，便是荒谬。
这可能是一位现代哲学家为理性所做的最坦率的独立宣言。迄至被接受时，这个独立宣言包含的革命作用，其意义与后果的深远要超过当时的战争与政治。
那么，在何种意义上说《圣经》就是上帝的圣道呢？唯有如此：《圣经》包含一种道德的法典，可以使人向善；也包含许多导致——或经改装为——人类恶行的事，对一般人（太过于担心日常的琐事，而没有闲暇或余力以从事知识上的培养）《圣经》可为道德上的恩赐。但宗教教义的强调都应侧重于行为，而非信条。信仰“一个上帝，他是一个热爱公正与慈悲的超人”，这已是很足够的信条，而其一般的礼拜“包含在公正和善待邻人的行动中”。其他的信条都不必要了。
除去教条，思想应该自由。《圣经》并不是要用来作科学或哲学的教本。这些都在自然中显示出来，这个自然的启示，就是最真实、最普遍的上帝的声音：
在信仰、神学与哲学之间……没有关联或关系……哲学在观点上，除了真理，没有终极。信仰追求的不过是服从与虔诚……信仰，因此允许在哲学思考上有最大的自由，准许我们不必受责地思考任何我们喜爱的事，而只反对诸如异端、分裂宗教者及教人倾向于产生愤恨和斗争观点的人。
如此，斯宾诺莎以其乐观的改变，更新了蓬波那齐（Pomponai）对神学与哲学两个真理之间的区别，它们虽然抵触，但可以允许同一个人有时作为一个市民，有时作为一个哲学家。斯宾诺莎予世俗官员以勒令服从法令之权。国家，好比个人，有自卫权。但他补充说：
在宗教方面情形就大为不同了。因为这方面包含了行之于外的行为，不如朴素老实的品格那样多，而立于法律与大众权威的范围之外。老实朴素的品格不是由法律的强迫或国家的权威产生的。世界上没有人可以被迫或经立法而得到幸福。达到此境的方法需要忠实而兄弟般的劝导，健全的教育最主要的是自由运用个人的判断……运用自由判断的最高权力与权威，是在每一个人的权力之内……而且由他自己解释宗教。
大众践行宗教应受国家的管制，因为宗教虽是塑造道德的主力，国家在影响大众行为的每一件事上，都应是至高无上的。斯宾诺莎和霍布斯一样，是伊拉斯信徒（Erastian），也跟他一样把教会置于国家之下，但他警告他的读者，“我这里说的，只限于外在的服从……无关于……内心的崇拜”。而且（可能是想到路易十四），他义愤填膺地坚决拒斥国家利用宗教以达到违反他认为的基本宗教——公正与慈善——的目的：
假如，在独裁的政策下，至高无上的神秘被用来蒙骗臣民、掩饰恐惧，以美丽的宗教外衣使之臣服，让人们可以勇敢地为奴役而战，好像为安全而战一样，抛头颅、洒热血，为了一个暴君的虚荣，非但不以为耻，还认为是无上的光荣。那么在一个自由的国家中，就不可能有这样有计划或意图的恶意手段。（那是）完全和大众的自由相悖的……当法律伸入思想的领域，观点被审判，并以同样的立足点被判有罪，那些保卫、追随这种观点的人，并不是因为大众的安全而牺牲，而是因其反对者的痛恨与残酷而牺牲。如果行为本身能够作为犯罪的依据，而语言可不受约束……煽动叛乱的言行，应剥夺其外表的任何口实，并用一条明确的分界线与单纯的争论相区别。
校订《圣经》时，斯宾诺莎面临基督徒与犹太人之间的根本争端。基督徒不奉《摩西律法》，是否背叛基督？他认为《摩西律法》是给犹太人在他们自己的国家内遵奉的，不是给别的国家，甚至也不是给住在异国的犹太人。唯有《摩西律法》中有关道德的法律（如十诫）才有永久而普遍的有效性。斯宾诺莎在讨论犹太教时，有几处地方对他被驱逐一事显示出强烈的愤恨，并急于为他被弃于犹太教会的教训之外而辩护。但他同犹太人一样，希望早日恢复一个自治的以色列，“我愿相信……他们甚至能够重新复兴自己的国家，而且上帝能再次选择他们”。
他曾数次研究《圣经》。显然，他读到《新约》时，越来越倾慕基督。他不接受基督死而复活的观念，但他十分同情耶稣的传教，并相信他已从上帝那里得到特别的启示：
一个人能只凭纯粹的直觉，而体会不包含于我们自然知识基础的观念，或不能从此推论出的观念，必然拥有远超乎其同一类人的心灵。我也不相信，除了基督，有任何人能得到这样的厚赐。上帝关于永生的圣意对他直接地显示出来，不用语言或视觉。因此，上帝借着基督的心灵将他自己显示给基督的使徒，犹如他以前凭借超自然的声音把自己显示给摩西。依照这种解释，基督的声音，像摩西听到的声音，可以称之为上帝的声音，也可以说上帝的智慧（超乎人类的智慧）寄托于基督的人性中，而且基督就是永生之道。这时我必须声明，那些教条，那些某几个教会所称的有关基督的教条，我既不能证实，也不能否认，因为老实说我实在不懂……基督与上帝用心灵沟通。因此我们可以下结论说，除了基督，没有人不借着想象的帮助，无论用语言还是视觉，接受上帝的启示。
这株献给基督教主教的橄榄枝瞒不过他们，《神学政治论》是宗教与哲学的冲突中所做的最大胆的声明。此书几乎无法问世，那时阿姆斯特丹的教会会议（1670年6月30日）向荷兰大公抗议，这样一本异端的书不应流传于一个基督教国家。海牙的一个宗教会议要求禁止并没收“这种破坏灵魂的书籍”。世俗的批评也加入攻击斯宾诺莎之列。有人称他为魔鬼的化身，拉克尔克形容他是“当时最有名的无神论者”，兰伯特（Lambert van Velthuysen）指控他“巧妙地介绍无神主义……从最根本破坏所有的崇拜与宗教”。幸好，扬·维特大公是景仰他的人，已经赐给他一小笔恩俸。只要维特能活着在位，斯宾诺莎就能得到他的保护，但这仅有两年的时间。
